На території НПП "Зачарований Край" виявлено близько 1500 видів тварин, що відносяться до семи типів: найпростіші (Protozoa), плоскі черви (Plathelminthes), круглі черви (Nemathelminthes), кільчасті черви (Annelides), молюски (Mollusca), членистоногі (Arthropoda), хордові (Chordata). Переважна більшість видів належить до класу комах (Insecta). Загальна кількість видів може бути оцінена у близько 8000.
Серед виявлених видів тварин 32 занесено до Червоної книги України, 11 - до Європейського червоного списку, 36 видів - до Карпатського списку загрожуваних видів. Крім того, особливої охорони і спеціальних заходів із збереження потребують види, занесені до додатку II і III Бернської конвенції (139 видів). Ще близько 50 видів тварин належать до рідкісних, ендемічних і реліктових для Українських Карпат.
З точки зору зоогеографії Українські Карпати відносяться до Бореаль-но-лісової зони, Українсько-Карпатської гірсько-лісової зоогеографічної округи. Фауна хребетних парку є типовою для нижнього лісового і частково передгірного поясу Вулканічного хребта. Всього тут зареєстровано 5 видів риб, 8 видів земноводних, 8 видів плазунів, 86 видів птахів та 34 види ссавців. Основною лісоутворюючою породою тут є бук. Площі старих букових лісів скоротились, і зараз схили вкриті переважно лісами середніх віків. Фауна таких лісів є порівняно бідною через специфічні умови існування: значна зімкнутість крон, мала кількість хворих і дуплистих дерев, відсутність підросту, трав’яної і чагарникової рослинності. Тут знаходять укриття козулі, роблять нори лисиці і борсуки.
Території НПП "Зачарований край" мають своєрідні природні умови, що впливають на фауну безхребетних тварин. Тут відмічені рідкісні види безхребетних, що потребують охорони. Наприклад серед ногохвісток (Collembola) є такі види-ендеміки як Frisea handschini, Odontella pseudolamelifera та інші.
Відносно добре вивченими є твердокрилі (Coleoptera) НПП, в т.ч. водні жуки. Серед рогачів Lucanus cervus – жук-олень – рідкісний вид (ІІ категорія ЧКУ), що зустрічається лише в широколистяних пралісах. Rosalia alpina – розалія альпійська (ІІІ категорія ЧКУ) – рідкісний вид, що, зокрема, зустрічається в гірських лісах. Серед жуків-турунів зустрічаються карпатські ендемічні види Carabus zawadszkii, C. hampei, C. obsoletus, Trechus latus, а вид Carabus intricatus занесений до Європейського червоного списку. В букових пралісах збереглись рідкісні види твердокрилих Rhysodes sulcatus, Ceruchus chrysomelinus, Curimus decorus, Dicerca berolinensis, а також занесений до Європейського червоного списку Cucujus cinnabarinus.
Своєрідною є фауна оліготрофного сфагнового болота "Чорне Багно" у верхівях р. Іршава. Зокрема, тут живуть реліктові плавунці Hydroporus melanocephalus, H. brevis і Agabus clypealis. Місцезнаходження двох останніх видів є найпівденнішим у Європі. З бабок тут зустрічається дозорець-імператор – Anax imperator (ІІI категорія ЧКУ). Cеред інших безхребетних слід назвати сліпих бокоплавів з роду Niphargus, а також рідкісного аркто-альпійського рачка Arcticocamptus cuspidatus.
Денні лускокрилі (Lepidoptera) найкраще представлені на великих лісових галявинах, де ніколи не випасалась худоба і наявне велике видове багатство трав’янистих рослин. Тут мешкають переважно широкопоширені види: Gonepteryx rhamni, Pieris napi, P. brassicae, P. rapae, Vanessa atalanta, V. сardui, Inachis io, Aglais urticae, Nymphalis antiopa, Polygonia C-album, Argynnis paphia, Clossiana selena, Coenonympha pamphilus, Heodes tityus, Polyommatus icarus та інші. Із рідкісних видів, що занесені до Червоної книги України та Європейського Червоного списку, слід назвати такі, як Aglia tau, Callimorpha dominula, Parnassius mnemosyne, Apatura iris. Більшість з цих метеликів трофічно зв’язані з деревною та чагарниковою рослинністю на стадії гусениці, за винятком P. mnemosyne, гусениці якого живляться трав’янистими рослинами. Часто можна зустріти ще одного представника Червоної книги України – махаона (Papilio machaon), який мігрує влітку з місць постійного перебування.
Серед перетинчастокрилих комах відмічена Formica rufa, що занесена до Міжнародної Червоної книги.
В чистих текучих водоймах природної території зустрічаються личинки одноденок, бабок, веснянок, волохокрильців, жуки-водобродки і вертячки, а також представники ракоподібних: бокоплави з роду гамарус (Gammarus) і рак вузькопалий (Astacus leptodactylus). З інших безхребетних на території масиву можна зустріти рідкісних молюсків, таких як великий лісовий слизень Bielzia coerulans.
Більшість рослиноїдних і хижих ссавців і птахів здійснюють добові міграції в пошуках їжі. Ядро тварин, характерних для поясу букових лісів, найкраще представлено в старих лісах і пралісах. Разом з тим, ялинові насадження, що займають досить значні площі не є типовими для поясу букових лісів, тому їх фауна збіднена.
Водойми масиву Великий Діл, що пропонуються для створення НПП представлені здебільшого гірськими струмками і потоками. Тут водяться струмкова форель (Salmo trutta morpha fario), бабець пістрявоногий (Cottus poecilopus), бабець-головач (Cottus gobio), гольян (Phoxinus phoxinus), а також харіус (Thymallus thymallus), занесений до Червоної книги України. Серед амфібій для вказаних територій характерні саламандра плямиста (Salamandra salamandra), карпатський тритон (Triturus montandoni), кумка гірська (Bombina variegata), жаба трав’яна (Rana temporaria). Рідше зустрічаються тритон звичайний (Triturus vulgaris), ропуха звичайна (Bufo bufo), Квакша (Hyla arborea), жаба прудка (Rana dalmatina). Всі вони охороняються Бернською конвенцією, а саламандра, карпатський тритон і жаба прудка занесені до Червоної книги України. "Червонокнижними" є також плазуни полоз лісовий (Elaphe longissima), що зустрічається на теплих камянистих схилах, а також мідянка (Coronella austriaca). Крім них, у відкритих біотопах вказаної території виявлені ящірка живородяча (Lacerta vivipara), ящірка прудка (Lacerta agilis), веретільниця ламка (Anguis fragilis), вуж звичайний (Natrix natrix), гадюка звичайна (Vipera berus).
Орнітофауна території, що планується для створення НПП "Зачарований край" є типово лісовою і нараховує 86 видів. Переважна більшість із них охороняється Бернською конвенцією, а види Лелека чорний (Ciconia nigra), Шуліка рудий (Milvus milvus), Підорлик малий (Aquila pomarina), Пугач (Bubo bubo), Сова довгохвоста (Strix uralensis), cорокопуд сірий (Lanius excubitor) занесені до Червоної книги України. Найпоширенішими видами тут є зяблик (Fringilla coelebs), малинівка (Erithacus rubecula), волове очко (Troglodytes troglodytes), лісова тинівка (Prunella modularis), вівчарик-ковалик (Phylloscopus collubita), повзик (Sitta europea), чорний дрозд (Turdus merula), співочий (Turdus philomelos) дрозд. Досить часто зустрічаються яструб малий (Accipiter nisus), канюк (Buteo buteo), сова довгохвоста (Strix uralensis), сойка (Garrulus glandarius), синиця велика (Parus major), зозуля (Cuculus canoris), великий строкатий дятел (Dendrocopos major), щеврик лісовий (Anthus trivialis). Рідкісними видами є переважна більшість хижих птахів, вальдшнеп (Scolopax rusticola), білоспинний дятел (Dryocopos leucotos), сивий дятел (Picus canus), зелений дятел (Picus viridis), підкоришник (Certhia familiaris).
Серед ссавців на природній території можна зустріти три види бурозубок, з яких бурозубка альпійська – Sorex alpinus занесена до Червоної книги України. По берегах водойм живе кутора мала – Neomys anomalus (IІІ категорія ЧКУ). Характерними видами є лісова куниця (Martes martes), олень (Сervus elaphrus), козуля (Capreolus capreolus), кабан (Sus scropha), лисиця (Vulpes vulpes). Рідше зустрічаються нічниця велика (Myotis myotis), широковух звичайний (Barbastella barbastella), рись (Lynx lynx), борсук (Meles meles), лісовий кіт (Felis silvestris), що занесені до Червоної книги України. Останнім часом спостерігається збільшення популяції вовка – Canis lupus (Ковальчук, Фельбаба-Клушина, Мателешко, 2006).
Ендеміками Карпат є: карпатський тритон (Triturus montandoni), дятел білоспинний карпатський (Dryobates leucotos carpathicus), благородний олень карпатський (Cervus elaphus montanus), дикий кабан (Sus scrofa attila), білка карпатська (Sciurus vulgaris carpaticus), рись карпатська (Lynx lynx carpathica).